O Convento do Carmo foi originalmente fundado no Largo das Carvalheiras, na freguesia da Sé, em 1 de fevereiro de 1635, por Frei José do Espírito Santo.
A primeira pedra do atual edifício, na freguesia de São Vicente, foi lançada em 4 de novembro de 1654. A 23 de outubro do ano seguinte (1655), a comunidade transferiu-se para o novo domicílio.
Com a extinção das ordens religiosas no país (1834), as instalações do convento passaram a sediar o Hospital Militar. Mais tarde, o imóvel foi vendido a particulares, e nele instalado o Colégio Dublin.
Em 1898, a fachada da primitiva igreja estava em desaprumo e, em 1906 ameaçava ruína. Por este motivo, começam a pensar em substituí-la. Projecto feito em 1907, pelo arquitecto Moura Coutinho. Ficou concluída em 1911.
